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角分辨光电子能谱(ARPES)实验技术在材料科学领域具有重要作用。它提供了一种在动量空间中的显微镜，用于测量电子能带结构，即能量与动量之间的关系。与仅依靠计算相比，ARPES实验能够提供更为准确的数据，捕捉材料中的相互作用和相变现象，对研究相关材料和探索电子行为至关重要。
ARPES的基本原理源自光电效应，通过紫外光激发样品表面电子并测量其动能与发射角度，构建出能量与动量之间的关系。在实验中，测量光电子的动能和发射角度，应用相关公式，构建能带结构。这些公式不仅揭示了材料的能带结构，而且为深入理解材料电子行为提供了重要工具。实验数据以彩色图呈现，展示能量与动量之间的关系，帮助我们理解材料的电子结构。
在ARPES实验中，关键点包括精确测量光电子的动能和发射角度、构建能带结构、揭示费米面特征、测量与有序态相关的光谱能隙、分析电子-玻色子耦合以及其他相互作用项，以及研究电子寿命。通过这些步骤，ARPES实验能够提供关于电子结构的定性和定量信息，对材料科学领域的进展至关重要。
近年来，ARPES技术不断发展，出现了时间分辨ARPES、自旋分辨ARPES、X射线ARPES和nano-ARPES等新颖的实验技术。这些技术在获取电子结构信息时有所权衡，但提供了独特视角，揭示了材料内部动态信息、自旋相关性、体内部结构和微小尺度电子特性，为材料研究提供了更多可能性。
第一作者：M.Borsch&C.P.Schmid
通讯作者：R.Huber&M.Kira
通讯单位：UniversityofMichigan，AnnArbor，UniversityofRegensburg.
DOI：10.1126/science.abe2112
量子功能的探寻需要进入电子结构层面，这构成了微弱的自旋-谷-电子、拓扑和多体效应的基础。能带结构工程被视为设计固体电子态的能量和几何相位对波矢k依赖性的重要手段，这些属性最终可以用来控制从激子（库仑结合的电子-空穴对）到多体络合物和量子相变等量子现象，例如单层WSe2等过渡金属二硫化物具有大量的这种量子效应。角分辨光电子能谱支持在超高真空条件下测量足够大样品中的电子能带结构图，谐波边带（HSB）和高谐波产生（HHG）等全光学技术有望在环境中原位探测微观甚至原子薄固体的电子结构。然而，HHG面临的固有挑战是：原子强光波固有地将电子广泛传播到整个布里渊区（BZ），并引发电子干涉以及在多个频带之间的传输。
如果强光波在预选的带内传输局域电子，则全光带结构重建可以将电子结构与令人垂涎的量子现象直接联系起来。
1、本文开发了一种实用、全光学、全三维的超分辨电子结构断层扫描技术，即使是微观量子材料，也可以进行逐带电子结构扫描。
2、证明了单层WSe2伴随谐波边带（HSB）的产生在动量空间中产生了独特的电子干涉梳即动量梳k，在光谱学中定位这些动量梳k能够对关键带结构的细节进行超分辨率原位层析成像。
3、通过将多太赫兹场的方向作为第三个扫描变量，该技术可以直接推广到全三维带结构的层析成像。同样，还可以通过测量相对于光激发边带发射的极化来表征几何相位效应。
4、作者认为该技术似乎最适合对二维单层异质结构、甚至微观尺度等量子材料的高精度表征和控制
图1.HSB的产生和晶体动量梳k
要点：
1、光场通过共振激发特定价导带对之间的相干来选择电子带结构，从而产生电子空穴（e-h）激发。
2、如果与单层WSe2的1sA激子共振地调谐，可选择性地制备出由微观带间极化Pk限定的激子波包，Pk接近两个频带之间的能量差Eehk最小的K点。
3、与HHG不同，Pk的局域性很强，且随1s激子能量相对应的频率振荡，通过将Pk从K点传输到k，该过程在强太赫兹场下增加的Pk能量将作为HSB辐射发出，这将与电子结构联系起来。
4、振荡的微观带间极化将表现出一个类似于频率梳的具有（n+1）个最大值的k空间干涉图样，称之为晶体动量k梳。
图2.具有场强扫描功能的超分辨率带结构层析成像
要点：
1、利用光脉冲能量1.665eV为中心的光脉冲（持续时间为100fs）共振激发了单层WSe2中的1sA激子共振表明了超分辨率在HSB实验光谱中的显著体现。
2、HSB光谱的形状随着太赫兹下峰值电场E的变化而剧烈变化，并覆盖了整个可见光谱。
3、通过实验与完整多体计算结果的比较将HSB的形状依赖行为与k梳联系起来实现了特定晶体动量的分辨。
4、HSB强度与最大值E间的强烈依赖性表明HSB光谱学具有独特的超分辨率特征。
图3.具有频率扫描的超分辨率带结构层析成像
要点：
1、通过一个完整的倍频程对光驱动器频率进行调谐实验表明，预测的超分辨率与HSB的临界强度和频率具有强依赖性，利用该依赖交叉性可进行层析成像扫描。
2、理论计算出的光谱数据及其作为vTHz函数的形状依赖行为与实验结果十分吻合。
3、vTHz频率依赖性证实，对于vTHz=42THz，HSB峰与k梳峰重合，其中单梳线都与不对称区域重叠。
4、通过使用一维和二维多太赫兹频率场强扫描，证明了k梳可提供量子材料的超分辨率光波层析成像。
图4.超分辨率光波断层扫描
要点：
1、结合了实验和理论结果的信号预示了超分辨率光波断层扫描的可能：因为k梳将HSB发射定位在单个（k，能量）点上，该点与实验参数（ETHz，vTHz）的联系是已知的，所以扫描（ETHz，vTHz）可以对Eehk进行层析成像。
2、分析表明，实验HSB扫描和理论计算的结果几乎完全匹配。
3、研究发现，微观偶极子dk会影响HSB的强度，可能会过分强调大dk的动量状态，从而使断层扫描失真即产生相差。
4、作者进一步验证了断层扫描的像差，使得纯实验性的超分辨率断层扫描成像技术成为可能，并发现固定这些像差可从实验上获得量子材料中令人感兴趣的多体效应。
5、一个光场一次选择一对价带和一个导带，强大的多太赫兹场将引入晶体动量梳（k梳），这些动量梳将发射源定位在这些频带内的一个小区域内，且所产生的激发直接涉及与量子效应相关的准粒子。
原文链接：
https://science.sciencemag.org/content/370/6521/1204
QMI-UBC的法比奥·博斯奇尼教授和他的团队强调了TR-ARPES光发射技术的重要性。
量子材料的研究领域正迎来革命性突破，这些进展将推动技术进步，并有望改变采矿、能源、交通以及医疗技术等多个行业。
时间与角度分辨光电子能谱（TR-ARPES）已经成为一项强有力的工具，它允许科学家们通过光-物质相互作用来探索量子材料在平衡态及动态过程中的行为特征。
最近，《现代物理学评论》上发表了一篇由INRS的法比奥·博斯奇尼教授、CLS的马尔塔·祖诺教授以及布卢森QMI的安德莉·亚达马谢利教授共同撰写的文章指出，在过去的二十年间，TR-ARPES迅速成长为一种强大的分析手段。
作为专注于凝聚态超快光谱研究的专家，法比奥·博斯奇尼教授提到：“TR-ARPES不仅是基础科学研究中不可或缺的方法之一，也是用于评估量子材料非平衡状态下性质以便于未来应用开发的有效手段。”
量子材料研究的革命性工具本文回顾了利用TR-ARPES开展的研究工作及其对于揭示各种量子材料中光诱导电子动力学和相变机制的意义所在。
“目前科学界正在寻找新的‘调节开关’，旨在精确控制量子材料的电荷、传输性能及磁性特性。其中一个重要的‘调节开关’便是光-物质相互作用，这为在超短时间尺度内精细操控量子材料属性提供了可能。而TR-ARPES正是实现这一目标的理想选择，因为它可以直接观测到光线如何影响电子状态随时间变化的过程。”法比奥·博斯奇尼解释道。
“‘TR-ARPES开启了一个全新的量子材料研究时代，使我们能够深入系统内部进行观察，甚至可以通过调整外部条件使其达到某种特定状态，从而发现更多隐藏的秘密。’”布卢森QMI科学总监安德莉·亚达马谢利补充说。
合作促进发展TR-ARPES结合了传统的ARPES技术与先进的超快激光科技，促进了不同领域研究者之间的交流合作。该技术的成功很大程度上依赖于新型激光器的研发进展，这种激光器能够产生具有独特长波长特性的高质量光束。
博斯奇尼教授与法国国家激光研究所全职教授兼超快激光科学与技术专家弗朗索瓦·L·加雷密切协作，在先进激光光源实验室内共同构建并运营了一个配备有强大长波激发能力的前沿TR-ARPES实验平台。
INRSénergieMatériauxTéLé通信研究中心主任同时也是ALLS项目的科学主管Légaré教授表示：“得益于加拿大创新基金会(CFI)、魁北克省政府、联邦政府以及LaserNetUS的支持，特别是最近获得的一个重大CFI资助项目，我们现在很荣幸地宣布ALLS中的TR-ARPES设施已向全球开放使用。”
根据博斯奇尼的说法，“随着我们在ALLS所做的进一步实验和理论研究的发展，预示着一个更加令人兴奋的未来即将到来。”这表明TR-ARPES不仅已经成熟，而且对整个物理化学领域都有着深远的影响。
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